ZIF-8包覆纳米多孔金复合材料用于电催化固氮_纳米

ZIF-8包覆纳米多孔金复合材料用于电催化固氮

2019/9/25 9:35:09 12615: 来源：福建物构所

摘要：电化学固氮为常温常压条件下合成氨提供了一种节能环保的方法，开发的氮还原电催化剂，成为当前面临的主要挑战。

　　【仪表网仪表上游】氨是世界上产量的化学品之一。目前，工业合成氨所采用的传统Haber-Bosch法，需在高温高压条件下，用高纯度的氢气和氮气反应，其工艺复杂、能耗大、产量低、且排放大量的温室气体。电化学固氮为常温常压条件下合成氨提供了一种节能环保的方法，开发的氮还原(NRR)电催化剂，成为当前面临的主要挑战。贵金属(如钌、铂、金)催化剂具有相对较高的催化活性，然而，在制备和实际应用中，贵金属易聚集成金属团簇，活性位点密度低，且由于竞争性析氢反应导致其催化效率不高。因此，开发新型的NRR电催化剂势在必行。

　　近，天津师范大学的杜淼教授团队设计制备了一种新型的ZIF-8包覆的纳米多孔金复合材料(纳米多孔金@ZIF-8)，并在温和条件下实现了中性溶液中的电催化固氮合成氨。纳米多孔金@ZIF-8复合材料在电催化固氮反应中具有独特的优势。首先，多孔金核心的表面由相互连接的“韧带”构成，可提供大量的电催化活性位点。其次，壳层ZIF-8的多孔性减少了活性位点附近化学物质的扩散，而其自身的疏水性则可抑制竞争性析氢反应的发生。将纳米多孔金@ZIF-8用于NRR电催化反应(0.1 M Na2SO4溶液)，氨产率达(28.7±0.9) μg h-1cm-2 (–0.8 V vs RHE)，而法拉第效率则高达44% (–0.6 V vs RHE)，并且表现出优异的稳定性、耐久性以及高选择性(98%)。此外，纳米多孔金@ZIF-8的氨产率和法拉第效率远优于多孔金、ZIF-8以及传统的纳米金催化剂，进一步证实了该核-壳结构材料在NRR电催化反应中的优越性。基于15N2同位素示踪实验的核磁检测结果，也充分证实了所合成的氨产物全部来源于氮气。

　　这项工作将多孔金良好的电催化活性以及ZIFs材料的多孔性和疏水性相结合，该设计策略还可用于制备基于其他多孔金属和ZIFs或MOFs材料的核-壳结构复合材料，并应用于各种水敏感的电催化反应。