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　　【仪表网 研发快讯】日前，北京理工大学医学技术学院邵瑞文课题组和计算机学院付莹教授课题组、香港城市大学董立新教授课题组合作，利用基于深度学习的图像处理技术与球差透射电子显微镜-原位系统相结合，发展人工智能电子显微镜(AI-TEM)技术，突破传统离子迁移实验观测方法的空间分辨率极限，把电镜动态分辨率从纳米尺度提升到原子尺度，实现界面离子迁移及微观结构演变的原子级动态观测。相关成果以“Deep learning enhanced in-situ atomic imaging of ion migration at crystalline-amorphous interfaces”为题发表在《Nano Letters》上。该工作得到了国家自然科学基金委和国家重点研发计划的大力支持。北京理工大学物理学院博士生董伟康、清华大学电子显微镜实验室博士后王祎驰、北京大学物理学院博士杨晨为该论文的共同第一作者，北京理工大学医学技术学院邵瑞文副教授、计算机学院付莹教授和香港城市大学董立新教授为论文共同通讯作者。另外，北京理工大学物理学院李家方教授也对此工作做出了贡献。
 

　　现代电子显微镜通常能达到原子级的分辨率，并能够以皮米的精度观察原子的复杂排列，对于材料科学、纳米技术和固体物理等领域的研究至关重要。然而原子级扫描透射成像(STEM)成像速度慢，提高成像速度导致信噪比和成像质量急剧降低，不适合进行高空间/时间分辨动态观察，因此原位动态的高空间/时间分辨表征方法仍然是领域内重大基础科学和技术难题。例如，离子迁移作为一种关键性的微观过程，在类脑计算、能源存储、生物传感器以及生物电子学等多个应用领域中得到广泛应用。这些器件中的晶体材料在工作条件下经历多个离子迁移循环，极易形成缺陷甚至非晶相。然而，由于界面处的非平衡性和隐蔽特性，直接以原子精度探测界面上的离子迁移仍然是一个尚未解决的难题。
 

　　团队在前期工作中设计构建了一套基于扫描电镜/透射电镜(SEM/TEM)的多场多功能微纳操作系统，结合机器人操作用探针和高分辨率成像电子显微镜，实现了纳观结构在三维自由空间内的实时操作和动态物性表征，发表于机器人与自动化领域顶刊《IEEE Robotics and Automation Letters》。此外，课题组通过微纳操作系统构筑复杂微纳器件结构，采用原位透射电镜与计算机辅助图像处理，结合理论模拟，系统地比较研究了二维材料在离子迁移过程中的反应机理，发表在材料领域国际顶级期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》。在本工作中，团队利用原位微纳操作系统、球差校正电镜、以及自主开发的基于深度学习的STEM图像增强器AtomEnhancer，实现了晶界离子迁移的原子层次动态观察。通过直接的原子尺度观察，揭示了硒化锑(Sb2Se3)在晶体-非晶界面处钾离子迁移和微观结构演化的原子动力学。
 

　　图1. 双倾原子分辨测试系统与自主开发软件AtomEnhancer用于STEM图像增强。a，双倾原位系统装置示意图。b，具有纳米机械手和β倾转功能的双倾杆模型，用于精确的带轴调控。c，原位电学操控模型图。d，AtomEnhancer方法用于STEM图像增强。

 

　　图2. 外加电场驱动下Sb2Se3上的钾离子占据状态。a−c，[010]方向的TEM图像，分别显示3.0、5.0和10.0 s时的钾化过程。d，c中放大的TEM图像。e，从K插入到晶体−非晶转化的反应路径的DFT计算。f)原始和钾插入的STEM图像。g，对应于f的AtomEnhancer增强图像。h，钾离子占有位置统计。

 

　　图3. Sb2Se3中钾离子迁移的位置。a−c，Sb2Se3沿界面的STEM图像。d−f，分别对应于a−c的AtomEnhancer增强图像。g−i，分别对应于d−f的Se−K−Se线轮廓。l，计算出的Sb2Se3中K+离子位置⑤。m，分别在有应力和无应力时不同钾离子位置的相对能量。

 

　　图4. 钾离子插层后的晶格弛豫过程。a，初始 Sb2Se3 原子结构。b，利用 AtomEnhancer处理的图像。c，钾离子插层前以及插层 10 分钟和 12 小时Sb 和 Se 原子的晶格图案平均原子位置。d，插层 10 分钟后的原子结构。e，利用 AtomEnhancer 处理的图像。f，应变分布图显示插层 10 分钟后应变约为 −10%。g，插层 12 小时后的原子结构。h，利用 AtomEnhancer 处理的图像。 i，应变分布图显示插层12小时后晶格内的内部应变接近于零。

 

　　图5. 界面处的重结晶过程。a，结晶-非晶界面的原子尺度图像，其中黄色虚线区域显示称为“平行”结构的重结晶结构。b，a 中矩形区域的详细原子结构。c，使用 AtomEnhancer 获得的 a 的增强图像。d，c 中矩形区域的放大图像。e，手性反转过程的原子模型。

 

　　本文的独特实验设计使我们能够直接观察原子级的离子迁移过程，揭示了此前未曾报道的机制。研究结果表明，界面处存在额外的活性位点，这些位点有助于更多钾离子和电子的容纳。我们还观察到了一种新型的亚稳态，其特征是晶格体积减少10%，随后在钾离子提取后发生了恢复，并在界面处出现意外的手性变化。界面区域的高效离子输运对于许多技术的性能至关重要，涵盖了从电化学能量存储到类神经计算等广泛应用。值得注意的是，当操作过程中界面发生结构转变时，相关的性能可能会发生突变。这表明，这些材料的界面主导性能依赖于稳定和亚稳界面结构及其转变。
 

　　高速发展的现代表征仪器在科学、经济和社会中发挥着决定性作用。将人工智能技术整合至原位原子分辨率透射电子显微镜实验中，展现出卓越的研究潜力。这一整合不仅为界面动力学相关的基础材料科学问题提供了新的探索视角，也为实验数据与理论模拟之间的协同分析开辟了创新路径。通过结合原位原子级STEM成像技术与基于深度学习的图像增强方法，能够精确追踪材料中的单个原子或原子列，并显著提升成像的分辨率和信噪比。这些先进的技术手段为进一步的原位研究奠定了新平台，有助于推动对界面动力学的深入理解与研究。