锂金属电池面临的挑战
 

　　锂金属电池凭借其超高能量密度优势，成为支撑新能源汽车、高级消费电子等产业转型升级的关键储能技术。然而，目前商业化的碳酸酯基电解液难以稳定锂金属负极，这不仅导致电池可用寿命不足，严重的锂枝晶生长还会带来极大的安全隐患。
 

　　近年来，要进一步提高锂金属负极可逆性，需要完成从传统的以溶剂为主导的电解质溶剂化结构向富阴离子溶剂化结构的转变，已成为业界共识。其中，结合高浓度锂盐与反溶剂的局部高浓度醚基电解液，凭借其富阴离子的溶剂化结构与良好的理化特性，使锂负具备良好的可逆性以及相较低浓度电解液更好的高电压稳定性，推动了锂金属电池的技术迭代。然而，在电池充电这一动态过程中，不可避免地需要界面处电解液中的溶剂或阴离子来接收正极释放的锂离子。这也就意味着即使在高浓度电解液，这样一个被认为在静态下几乎所有溶剂、阴离子都参与进锂离子溶剂化团簇的体系中，在电极表面仍需要发生溶剂、阴离子的暂态脱配位，从而与新脱出的锂离子缔合。而像这种非配位态的溶剂或阴离子，往往是不稳定的，易发生不可逆分解。电解液组分的分解不仅会持续恶化电极界面，不同步的各组分降解情况还会使溶剂化结构发生变化，这反过来又会进一步影响电解液的氧化还原稳定性，加速电解液消耗，最终影响电池循环寿命。
 

　　梯度溶剂化结构电解液设计
 

　　针对上述问题，研究团队引入了一种可以靶向配位的反溶剂(TLAS)。研究发现该反溶剂在充电过程的电场作用下，对正极释放的锂离子表现出介导能力，从而可以极大程度地绕过锂离子溶剂化团簇中主溶剂和阴离子的脱配位过程，这可以抑制锂离子溶剂化团簇组分在正极表面的降解，以及后续副反应产物在正负极间的串扰，从而在阴离子主导的溶剂化团簇和醚类溶剂对锂负极兼容性优异的情况下，稳定正极界面。同时，TLAS的靶向配位行为仅能在正极表面区域被观测到，远离电极界面的体相则表现出类似静态下热力学平衡的溶剂化状态，表明所提出电解液在电场作用下的溶剂化结构呈现空间梯度性。
 

　　高比能锂金属软包电池验证
 

　　团队所提出的梯度溶剂化结构电解液在面向实际应用的高能量密度锂金属软包电池中得到了验证。结合薄锂负极、高负载的高镍正极以及贫电解液的严苛条件，采用梯度溶剂化结构电解液的450 Wh kg–1级锂金属软包电池可实现超750次的循环寿命。进一步将电池参数推向极限，锂金属软包电池的能量密度可以达到605 Wh kg–1，并稳定循环150次。这一研究成果不仅为高能量密度锂金属电池电解质工程提供了新思路，还有望被拓宽到其他电池体系与应用场景。
 

　　该研究通过引入一种电场响应的靶向配位反溶剂，构筑了一种单相梯度电解液来定制化调控电极界面稳定性。不同于以往电解质设计策略聚焦静态下的溶剂化结构调控，该工作转向精准调控电极界面的动态溶剂化行为，为碱金属电池电解质工程提供了新范式。
 

　　南京大学周豪慎教授为该论文的通讯作者，通讯单位为南京大学现代工程与应用科学学院、固体微结构物理国家重点实验室与人工微结构科学与技术协同创新中心。南京大学现代工程与应用科学学院直博生杨伍桀为该论文的第一作者。湖南大学蔡键锋和郑州大学李翔分别在理论计算模拟和冷冻透射电子显微镜表征方面提供支持。该工作得到了国家自然科学基金委、国家重点研发计划、江苏省碳达峰碳中和科技创新专项资金的支持。
 

　　引用：《自然》发文！南大团队定制电极界面微环境，让高比能锂金属电池“稳”下来-南京大学 【引用时间：2026年7月10日】